Él eligió la camiseta número 9 para la temporada 2013-14 de la Liga, tras la marcha de Javier Saviola. Durante la temporada de 1999 de la Primera División Paraguaya, Santa Cruz anotó 10 goles en 14 apariciones y Olimpia se adjudicó el título de liga. Durante los años 1970 continuó el imparable aumento de socios del club: se pasó de los 55 000 a los 80 000. Fueron los años en los que el fútbol español abrió las puertas a los jugadores extranjeros y el club fichó a internacionales como Johan Cruyff, Johan Neeskens, Hugo Sotil, Hansi Krankl y Allan Simonsen. En el mismo año, Luis participó en el programa de televisión de UNICEF «Todos por los niños uruguayos», en el cual apoyó el trabajo de dicho organismo durante el programa. En primera instancia fueron emparejados con el Sport Lisboa e Benfica, antes de que el organismo continental declarara «nulo» el mismo, y lo repitiera en su totalidad alegando un «problema técnico con el software de un proveedor de servicios externo». En esta última temporada, el centrocampista no ha contado para el técnico Eduardo ‘Chacho’ Coudet en el primer equipo, así que su rol se limitó a jugar con el filial en Primera RFEF (35 partidos, 3079 minutos).

En los primeros minutos del encuentro, Luis demostró gran entrega y habilidad, eludiendo constantemente a la defensa paraguaya y creando acciones de peligro que, sin embargo, el arquero paraguayo Justo Villar, contendría de manera eficaz. La perseverancia del atacante tendría recompensa, pues en una jugada de ataque del equipo oriental, Luis recibiría el balón, eludiría al defensa Darío Verón y remataría al arco para que, luego de un leve desvío que descolocaría al guardameta paraguayo, la pelota tocara el vertical e ingresara al arco, convirtiendo así el primer tanto uruguayo. Aun así, se las ingenió para que, con su habilidad técnica, el juez del encuentro Carlos Amarilla amonestara a los dos centrales argentinos por reiteradas faltas en contra del jugador salteño. En un encuentro contra la selección de Chile disputado por las clasificatorias para la Copa Mundial de 2014 anotó 4 goles, convirtiéndose en el primer y único jugador uruguayo en tener esa cantidad de goles en un partido por este tipo de competición. Récord al máximo anotador uruguayo en eliminatorias de la Conmebol (29 goles). Récord al jugador con más goles en la historia de las Eliminatorias Sudamericanas (29 goles). Además obtendría la Bota de Plata por sus 4 goles anotados a lo largo del certamen, superado únicamente por el jugador peruano Paolo Guerrero quien tuvo 5 dianas en su cuenta personal.

Su gol contra España en el partido correspondiente a la primera fase del certamen, fue seleccionado como el mejor gol del torneo. En las semifinales, Uruguay rememoraría el partido de la primera fase contra la selección de Perú. En el primer partido contra Perú, Luis tuvo una destacada actuación, anotando el gol que le daría el empate final a su selección por 1 a 1. El segundo partido contra Chile tendría el mismo marcador que el partido de debut contra Perú. En la final de la copa contra la selección de Paraguay, el 9 uruguayo sería la gran figura junto con su compañero de ataque Diego Forlán. Récord al jugador uruguayo con más goles en la Eredivisie (91 goles). El encuentro terminaría por liquidarse en los últimos minutos con un contragolpe, donde Suárez habilitaría a Forlán para anotar el tercer tanto uruguayo y terminar por consagrarse campeones de América por decimoquinta vez. Además, en la misma competición, alcanzó a ser por primera vez el anotador histórico en solitario de la selección uruguaya con 35 goles, superando a Diego Forlán quien, hasta la fecha del torneo, poseía un gol menos.

Con esto la selección uruguaya aseguraba su pase a la siguiente ronda, siendo segundo del grupo con 5 puntos. En Liga de Campeones, después de salir primero de su grupo con una sola derrota en condición de visitante ante el Manchester City, el 8 de marzo de 2017 se produjo una remontada histórica. El 4 de marzo de 1979 se convocó la primera huelga de futbolistas, que fue un éxito. Se casó con Sofía Balbi por civil en marzo de 2009 en Ámsterdam, y el 26 de diciembre volvió a hacerlo, pero en Montevideo. Siendo niño, se trasladó con su familia a la ciudad de Montevideo. M: Málaga, Mallorca, Manchester City, Manchester United, Mansfield Town, Milan, Montevideo Wanderers, Miramar Misiones F.C. P: PAOK de Salónica, París Saint-Germain, Partizán de Belgrado, Politehnica Timisoara, PSV Eindhoven, Club Atlético Peñarol, Paysandú F.C. L: Las Palmas, Leganés, Levante, Liverpool, Liverpool F.C. C junto con las selecciones de Perú, Chile y México.