6 Copas de Ferias (tres del FC Barcelona, dos del Valencia CF y una del Real Zaragoza). En el tercer partido de ronda contra México, Suárez anotaría su primer gol en copas del mundo, que terminaría dándole la victoria a su equipo por 1 a 0. Además sería nombrado el jugador Budweiser del partido. No obstante el empate duraría poco puesto que Suárez, tras un fallo de un jugador del Valladolid, lograba marcar el 1-2 que daba la victoria a su equipo, y con ello el título de Liga Santander 2020-21. Así pues el Atlético de Madrid se proclama campeón 6 años después de su última liga, quedando en segundo lugar el Real Madrid, al que de nada sirvió remontar su partido. El 28 de octubre logró un hat-trick ante el Real Madrid en la goleada por 5 a 1 en la décima jornada, alcanzando así la cifra de nueve tantos anotados ante el máximo rival en apenas nueve partidos y en el octavo jugador blaugrana en anotar tres tantos al equipo blanco en Liga. Para los octavos de final el rival fue la selección de Corea del Sur, en donde nuevamente sería nombrado el jugador Budweiser del partido, debido al doblete que anotó, lo que terminaría por imponer a su selección 2 a 1 y clasificar a la siguiente ronda.

↑ «Diego Buonanotte elegido mejor jugador del Apertura de Chile». Tras el incidente de Suárez con Chiellini en el Mundial de Brasil, el uruguayo fue sancionado con 4 meses y 9 partidos con la selección charrúa, debido a esto no pudo ser presentado como azulgrana ni siquiera poder entrenarse con sus compañeros hasta el 26 de octubre del 2014, por lo que el F. C. Barcelona recurrió la sanción al Tribunal de Arbitraje Deportivo, y tras una semana de deliberación, el 14 de agosto la organización decidió mantenerle la sanción, pero permitirle entrenar y jugar partidos no oficiales, tanto con su club como con la selección uruguaya. Este último dejó el cargo en manos del vicepresidente Domingo Pisaca, que dirigió hasta julio de 1956, con José Badía Galván como sucesor. Su primer tanto en Copa del Rey fue frente al Elche C. F., el 8 de enero de 2015. El 24 de febrero, en el partido de ida contra el Manchester City de Liga de Campeones, Suárez marcó los dos goles del equipo (1-2), siendo este su primer doblete con el equipo catalán. Marcó su primer gol en La Liga, el 20 de diciembre de 2014, frente al Córdoba C. F., en la victoria culé por 5 a 0 en el Camp Nou.

Una vez recuperado, convirtió un agónico gol en la penúltima jornada de liga contra el Club Atlético Osasuna, para darle la victoria y mantener la punta del Atlético, que había empezado perdiendo 0-1. Tras un gol de Renan Lodi en el 82’ el Atlético necesitaba otro gol para mantener el liderato, frente a un Real Madrid que estaba ganando su partido correspondiente y se convertía en líder momentáneo. El 28 de septiembre abrió el marcador frente al Getafe (0-2), en la séptima jornada, al aprovechar un pase de Marc-André ter Stegen y que sirvió para conseguir la primera victoria a domicilio en Liga. Debutó en el Camp Nou como azulgrana, el 18 de agosto, en el Trofeo Joan Gamper frente el Club León saltando al campo en el minuto 75′. Su presentación ante los medios de prensa se realizó al día siguiente, tras haber sido oficial su fichaje desde hacía más de un mes. Una vez establecida la dictadura de Franco se impusieron cambios como la obligación de tener sus nombres en castellano, alterando así los nombres originales de algunos equipos que usaban el inglés o alguna otra lengua peninsular (Athletic Club pasó a denominarse Atlético de Bilbao, y Football Club Barcelona como Club de Fútbol Barcelona, por citar dos ejemplos).

El 23 de septiembre de 2020 puso fin a su etapa como azulgrana tras llegar a un acuerdo con el Atlético de Madrid a cambio de seis millones de euros en variables. El 23 de diciembre logró su gol número 400 como profesional en la victoria por 0 a 3 ante el Real Madrid. De esta forma, Uruguay culminaría la fase de grupos como líder de su grupo con 7 puntos. Cuatro días después marcó un doblete ante el Inter de Milán (2-1), logrando así remontar el partido y obtener la primera victoria en la fase de grupos de Liga de Campeones. El día 15 de agosto el “Pistolero” arrancaba contra el Celta de Vigo su segunda temporada en el club rojiblanco, logrando 14 días después su primer gol de la temporada ante el Villarreal. Cuatro días después marcó el primer tanto en el minuto 85 en el triunfo por 2 a 0, ante el Atlético de Madrid, que sentenció el título de Liga. En el mes de febrero logró dos de los tres tantos del equipo y, además, fue expulsado en la eliminatoria de semifinales de la Copa del Rey ante el Atlético de Madrid por lo que no pudo disputar la final de la misma.