En 2013 se convirtió en el máximo goleador histórico de su selección en partidos oficiales, superando el récord que ostentaba Diego Forlán. Admitió que era consciente del interés de Cruzeiro, pero indicó que el desafío de consolidar la posición de su club en la Liga era más importante que la de pasar a nuevos pastos. A pesar de haber sido el jugador que más goles anotó en primera división, no consiguió la Bota de Oro ya que, para determinar al ganador de esta, se multiplican la cantidad de goles marcados por el coeficiente UEFA respectivo de la liga en la que juega el futbolista, en el caso de Suárez la Eredivisie. De manera simultánea a la Eredivisie, Suárez disputaría, como es habitual en todas las temporadas, la copa de los Países Bajos, además de defender internacionalmente a su equipo en la Liga Europa de la UEFA. En la Copa de la Liga, Liverpool se iría eliminado en octavos de final ante el Swansea City. Finalmente, Suárez haría su debut con el Liverpool el 2 de febrero de 2011 en el partido de la 25ª jornada de la Premier League ante el Stoke City. El Manchester City tiene todo el papeleo listo para que Kalvin Phillips se convierta oficialmente en jugador de Guardiola.

El récord de Suárez del jugador uruguayo más caro duraría hasta 2013, cuando el París Saint-Germain desembolsó 64 millones de euros para fichar a Edinson Cavani, del Napoli. Liverpool ficharía a Andy Carroll procedente del Newcastle United por 41 millones de euros. Sin embargo, la primera oferta concreta la dio el Liverpool, ofreciendo 15 millones de euros al Ajax Ámsterdam, el cual consideró que era una cantidad muy baja a pagar por el jugador. De esta manera, el jugador salteño obtuvo su segundo título oficial jugando en los Países Bajos. De esta manera, el Ajax se clasificó a la fase de grupos, quedando emparejado en el grupo A de la competición. Además, sería el máximo goleador de la competición con 8 tantos. IFFHS como el máximo goleador mundial de primera división. Como nuevo capitán del equipo, Suárez comenzaría la Eredivisie el 2 de octubre de 2009, jugando contra su exequipo, el FC Groningen en la victoria del Ajax por 2-0, en donde no marcó. También, al Ajax se le iría su capitán Thomas Vermaelen, quien fichó por el Arsenal. En la 3.ª jornada el Ajax jugaría el clásico ante el PSV Eindhoven. En dicho encuentro, Suárez anotó un doblete que, sin embargo, no impidió que el PSV se impusiera por 4-3 ante el conjunto de la capital.

En el partido de vuelta, el Ajax se impondría nuevamente, esta vez 4-1. Suárez anotaría un doblete en dicho partido, contribuyendo así a que su equipo obtuviese una nueva copa. Suárez se refirió a este hecho, diciendo: «Cuando supe que iba a llevar el 7 fui feliz porque sabía que era un número histórico que varios jugadores legendarios habían llevado a lo largo de la historia del club. Dicho esto, el número que llevo en la espalda es lo último en lo que pienso cuando juego. Solo intento salir al campo y hacerlo lo mejor posible, y ciertamente no añade más presión que si llevara cualquier otro número». Es uno de nuestros jugadores más importantes, como lo ha demostrado la pasada temporada, y me ha impresionado tanto dentro como fuera del campo en las últimas dos semanas». El rival siguiente fue Toluca, en la ida Pachuca sale con mínima ventaja de 1-0 con gol de Marcelino Bernal, en la vuelta Pachuca salía como víctima del Toluca que era el campeón defensor, pero los de Hidalgo sorprendieron a los rojos y les ganaban 2-0 con anotaciones de Pablo Hernán, aunque a 5 minutos del final bajaron la guardia y los Mexiquenses les empataron con goles de José Manuel Abundis y Carlos María Morales, aunque ya no les alcanzó el tiempo para eliminarlos.

En la Copa de los Países Bajos de la correspondiente temporada, sería campeón y máximo goleador. En su último partido de liga, marcaría un doblete, pero no sería suficiente para que el Ajax se coronara campeón ya que el equipo capitalino se quedaría a un punto del Twente. Durante un partido contra el SBV Vitesse, Suárez anotó dos goles en los últimos 10 minutos de juego. En calidad de visitante, el Athletic enlazó una racha de cinco temporadas consecutivas ganando entre las temporadas 1934-35 y 1949-50. En cambio, entre las temporadas 1968-69 y 1981-82, el Athletic fue incapaz de evitar la derrota como visitante durante 14 años consecutivos. Durante la etapa de Alfonso García, esta situación no se solventó en lo absoluto. Su debut a nivel internacional se produjo el 20 de agosto de 2009 en la cuarta ronda de play-offs en donde el equipo ajacied se enfrentaría al Slovan Bratislava.